|
Sintese van amino-MIL-53(Al) met adsorpsie van ferroseen en ferroseenkarboksielsuur
Authors: Frederick H. Peens1, Ernie H.G. Langner1
Affiliations: 1Department of Chemistry, University of the Free State, South Africa
Correspondence to: Frederick Peens
Postal address: PO Box 339, Bloemfontein 9300, South Africa
How to cite this abstract:
Peens, F.H. & Langner, E.H.G., 2014, ‘Sintese van amino-MIL-53(Al) met adsorpsie van ferroseen en ferroseenkarboksielsuur’, Suid-Afrikaanse Tydskrif vir Natuurwetenskap en Tegnologie 33(1), Art. #1019, 1 page.
http://dx.doi.org/10.4102/satnt.v33i1.1019
Note: A selection of conference proceedings: Student Symposium in Science, 27 and 28 October 2012, North- West University, South Africa. Organising committee: Mr Rudi W. Pretorius (Department of Geography, University of South Africa), Dr Ettienne Snyders (South African Nuclear Energy Corporation [NECSA]) and Dr Cornie G.C.E. van Sittert (School of Physical and Chemical Sciences, North- West University).
Copyright Notice: © 2014. The Authors. Licensee: AOSIS OpenJournals. This is an Open Access article distributed under the terms of the
Creative Commons Attribution License, which permits unrestricted use, distribution,
and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.
|
Referaatopsommings
|
Open Access
|
Abstract
Synthesis of amino-MIL-53(Al) with adsorption of ferrocene and ferrocenecarboxylic acid. Amino-MIL-53(Al) is an amino-functionalised derivative of the metal organic framework, MIL-53(Al). Synthesized with a solvo-thermal method, it has the ability to be functionalised and loaded with metal complexes. A new solvo-intrusion method was used to study the loading of ferrocene and amidation with ferrocenecarboxylic acid.
Inhoud
Amino-MIL-53(Al) is ’n amien-gefunksionaliseerde derivaat van die mikroporeuse metaal-organiese netwerk, MIL-53(Al) (Ahnfeldt et al. 2009). ’n Netwerk van eendimensionele diamantvormige kanale (~10 Å in deursnee) word gevorm deur aluminium (III) oktahedrale hoekstene onderling te verbind met 2-aminotereftaalsuurligande. Aluminium (III), afwisselend gekoördineer met suurstof, vorm liniêre kettings op die hoeke van die diamantvormige kanale. Die 2-aminotereftaalsuurligande vorm dus die vier kante van die kanale. As gevolg van die organiese verbindingsligande is hierdie netwerkstruktuur besonder buigsaam, afhanklik van temperatuur en die aard van die betrokke geadsorbeerde gasse. ’n Hoëdruk-, solvo-termiese proses word gebruik om amino-MIL-53(Al) te sintetiseer (Millange, Serre & Férey 2002; Ahnfeldt et al. 2009), maar verwydering van die oortollige vry tereftaalsuur uit die porieë is ’n uitdaging. ’n Driefase-suiweringsproses is gevolg: Vry tereftalaatsuur is eers opgelos deur N,N-dimetielformamied (DMF), waarna die DMF uitgeruil is met ’n meer vlugtige oplosmiddel soos metanol. Hierdie oplosmiddel verlaat dan die porieë by relatief lae temperatuur en atmosferiese toestande. Die gevormde produk is termies stabiel (~400 °C), maar ook omkeerbaar higroskopies.
Amino-MIL-53(Al), sonder enige geadsorbeerde spesie, is ’n goeie heterogene katalis vir die Knoevenagel-kondensasiereaksie (Gascon et al. 2009). Hierdie studie fokus egter op die chemiese adsorpsie van organometaalkomplekse in die kanale van die metaal-organiese netwerk deur middel van kovalente binding. Palladiumnanodeeltjies in amino-MIL-53(Al) het goeie katalitiese aktiwiteit getoon tydens die Suzuki-Miyaura kruiskoppelingreaksie (Huang et al. 2011). Ongefunksionaliseerde MIL-53(Al) kan gesublimeerde ferroseen adsorbeer (Meilikhov et al. 2009a) en is ook al gefunksionaliseer met 1,1’-ferroseendiyldimetielsilaan om as redokskatalis vir benseenoksidasie op te tree (Meilikhov et al. 2009b).
In hierdie studie is ’n nuwe solvo-intrusiemetode gebruik om die adsorpsie van ferroseen in amino-MIL-53(Al) te bestudeer. Dit is ’n baie belangrike konsep hierdie omdat die netwerkkanale slegs molekule kleiner as 13.04 Å kan inlaat (Horcajada et al. 2008). Die produkte is gekarakteriseer met Versnelde Oppervlakarea- en Porositeitsanalise (ASAP), X-Straal-foto-elektronspektroskopie (XPS) en Poeier X-Straaldiffraksie Spektroskopie (PXRD). Postsintetiese, direkte amidasie van amino-MIL-53(Al) is met ferroseenkarboksielsuur bereik. Die ysterinhoud van die metaal-organiese netwerk is kwantitatief met 1H KMR bepaal.
Literatuurverwysings
Ahnfeldt, T., Gunzelmann, D., Loiseau, T., Hirsemann, D., Senker, J., Férey, G. & Stock, N., 2009, Synthesis and modification of a functionalized 3D Open-Framework structure with MIL-53 topology‘, Inorganic Chemistry 48, 3057–3064.Gascon J., Aktay, U., Hernandez-Alonso, M.D., Van Klink, G.P.M. & Kapteijn, F., 2009, ‘Amino-based metal-organic frameworks as stable, highly active basic catalysts’, Journal Catalogue 261, 75–87. Horcajada, P., Serre, C., Maurin, G., Ramsahye, N.A., Balas, F., Vallet-Regí, M., Sebban, M., Taulelle, F. & Férey, G., 2008, ‘Flexible Porous Metal-Organic Frameworks for a Controlled Drug Delivery’, Journal of the American Chemical Society 130, 6774–6780. Huang, Y., Zheng, Z., Liu, T., Lu, J., Lin, Z., Li, H. & Cao, R., 2011, ‘Palladium nanoparticles supported on amino functionalized metal-organic frameworks as highly active catalysts for the Suzuki–Miyaura cross-coupling reaction’, Catalysis Communications 14, 27–31. Meilikhov, M., Yusenko, K. & Fischer R.A., 2009a, ‘The adsorbate structure of ferrocene inside [Al(OH)(bdc)]x (MIL-53): A powder X-ray diffraction study’, Dalton Transactions 4, 600–602. Meilikhov, M., Yusenko, K. & Fischer R.A., 2009b, ‘Turning MIL-53(Al) Redox-Active by functionalization of the bridging OH-Group with 1,1′-Ferrocenediyl-Dimethylsilane’, Journal of the American Chemical Society 131, 9644–9645. Millange, F., Serre, C. & Férey, G., 2002, ‘Synthesis, structure determination and properties of MIL-53as and MIL-53ht: The first CrIII hybrid inorganic–organic microporous solids: CrIII(OH)·{O2C–C6H4–CO2}·{HO2C–C6H4–CO2H}x’, Chemical Communications 8, 822–823.
|
Hide
Show all
Email this article (Login required)
Post a Comment (Login required)
